近期，穩(wěn)態(tài)強磁場實驗裝置（SHMFF）用戶清華大學于浦教授團隊，通過關(guān)聯(lián)氧化物的原子精度操控，創(chuàng)新設(shè)計和制備出一種全新氧化物材料Ca₃Co₃O₈，與中國科學院合肥物質(zhì)院強磁場中心合作，依托SHMFF二次非線性光學與高場輸運測試技術(shù)證實了該材料的本征鐵磁極化金屬特性。這一結(jié)果為電、磁關(guān)聯(lián)物性的探索提供了理想材料平臺，也為關(guān)聯(lián)氧化物的設(shè)計提供了全新思路。該成果2024年4月11日發(fā)表在權(quán)威期刊《自然材料》（Nature Materials）上。

不同于電磁場中電場與磁場的相伴而生，材料中的電極化序和磁序似乎處在“有你無我，有我無你“的排他狀態(tài)。類似地，在自由電子屏蔽圖像下，金屬體系排斥內(nèi)部電極化序的存在，所以傳統(tǒng)觀念上電極化材料和絕緣體是劃等號的。這種固有認知被安德森（P. W. Anderson）及其合作者布朗特（E. I. Blount）所挑戰(zhàn)[Phys. Rev. Lett. 14, 217 (1965)]：二人論證了電極化序和金屬性共存的可能，冠以兩人名字的Anderson-Blount極化金屬由此誕生。受到多鐵性材料中磁電耦合效應(yīng)的啟發(fā)，將鐵磁性引入到電極化金屬中具有重要科學意義。然而，在單一材料中，同時將電極化、鐵磁性以及電極化、金屬性這兩對看似相互矛盾的性質(zhì)內(nèi)稟地耦合在一起，面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

清華大學于浦教授課題組提出以氧多面體作為材料物性調(diào)控基元，從而有效拓展了新型量子物態(tài)的研究思路。通過對氧空位序的原子精度操控，他們創(chuàng)制出一種全新的具有準二維結(jié)構(gòu)的功能氧化物—Ca₃Co₃O₈。該材料綜合了雙層Ruddlesden-Popper（RP）結(jié)構(gòu)和BM結(jié)構(gòu)的基本特征（圖1a）。隨后，他們與中國科學院合肥物質(zhì)院強磁場中心盛志高研究員團隊合作，依托SHMFF超快非線性光學測試系統(tǒng)，采用二次諧波產(chǎn)生技術(shù)從宏觀上證明Ca₃Co₃O₈中存在顯著的電極化序（圖1b）。該結(jié)果與電子疊層成像的微觀結(jié)構(gòu)觀察相結(jié)合（圖1d），發(fā)現(xiàn)了電極性的主要貢獻來自于雙層CoO₆八面體中Co離子的位移。同時，SHMFF超快二次諧波產(chǎn)生的溫度依賴測量結(jié)果顯示，該材料的電極化在磁轉(zhuǎn)變溫度以下明顯增強，表明了電極性和磁性間的耦合關(guān)聯(lián)作用（圖1c）。此外，八面體層還兼具鐵磁性和金屬性，使得Ca₃Co₃O₈中體現(xiàn)出鐵磁性、電極化與巡游電子間的強耦合關(guān)聯(lián)。Ca₃Co₃O₈中的鐵磁極化金屬態(tài)為研究金屬體系中的磁電耦合效應(yīng)提供了理想研究平臺。

另外，研究團隊在這一新的鐵磁極化金屬態(tài)材料中發(fā)現(xiàn)了零磁場下的本征非互易電阻效應(yīng)（圖1e），即沿同時垂直于電極化與磁化強度的兩個相反方向施加電流會得到大小不等的電阻響應(yīng)。更為有趣的是，依托SHMFF水冷磁體WM5電輸運測試系統(tǒng)，研究團隊觀察到了顯著的拓撲霍爾效應(yīng)（如圖1f灰色區(qū)域），而且該體系中拓撲霍爾效應(yīng)在寬溫區(qū)（0~140 K）和大磁場范圍（0~30 T）都保持穩(wěn)定，顯著區(qū)別于傳統(tǒng)拓撲霍爾體系。本材料中的強魯棒性拓撲霍爾不但拓展了研究人員對于磁性材料和磁相互作用的理解，也為自旋電子學基礎(chǔ)科學研究和應(yīng)用探索提供了一個良好的材料載體。

該工作由清華大學于浦教授領(lǐng)銜，由來自清華大學、美國西北大學、中國科學院合肥物質(zhì)院強磁場中心等9個單位成員通力合作完成。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-01856-6?

圖1.設(shè)計實現(xiàn)本征鐵磁極化金屬態(tài)。a.全新A₃B₃O₈的結(jié)構(gòu)構(gòu)型示意圖；b.二次諧波產(chǎn)生（SHG）宏觀呈現(xiàn)電極化證據(jù)；c.?SHG宏觀呈現(xiàn)磁性與電極化共存證據(jù)；d.電子疊層成像微觀呈現(xiàn)電極化證據(jù)；e.本征非互易電阻行為；f.?穩(wěn)態(tài)強磁場下異常穩(wěn)定的拓撲霍爾電阻