近期，中國科學院合肥物質院固體所與清華大學深圳國際研究生院和蘇州工學院合作，在退役磷酸鐵鋰正極再生利用領域取得新進展，提出了一種體相/表面一體化修復策略，實現(xiàn)再生退役動力電池磷酸鐵鋰正極。相關研究成果發(fā)表在Advanced Materials上。

作為新能源汽車的關鍵和核心部件，鋰離子電池的使用和消耗近年來增長迅猛。隨之而來的大規(guī)模鋰離子電池退役潮，將導致嚴重的環(huán)境污染和資源問題，因此亟需開發(fā)退役鋰離子電池高效回收再利用技術。傳統(tǒng)的鋰離子電池回收方法主要包括濕法冶金和火法冶金兩種，這兩種方法只能從退役鋰離子電池正極材料中提取有價金屬元素，而對只含單一有價金屬元素的退役磷酸鐵鋰正極而言，此類回收方式并不具備經濟性。另外，冶金法回收退役電池材料能耗巨大、流程繁瑣，并存在二次污染的風險。相對來說，通過直接修復技術實現(xiàn)退役磷酸鐵鋰電池的再生利用更高效、更節(jié)能，在退役鋰離子電池回收領域具有更高的經濟性和可行性。

基于此，研究人員采用天然提取的茶多酚作為電子供體，利用其羥基電子供體與補充鋰鹽的共同作用，不僅將退役磷酸鐵鋰中衰退的FePO₄相高效轉化為LiFePO₄，還可以有效減少材料中的有害Li-Fe反位點缺陷，進而實現(xiàn)退役磷酸鐵鋰材料在成分和結構上的修復，并重建Li⁺的快速擴散通道。同時，針對退役磷酸鐵鋰材料顆粒表面碳層的破損缺失問題，與通常無選擇性地重新引入碳源構建新碳層的方法不同，研究人員通過在修復材料時引入Al源，利用磷酸鋁與磷酸鐵鋰優(yōu)先結合的特性，精準地在碳層破損、磷酸鐵鋰裸漏處形成由非晶AlPO₄和Li₃PO₄晶粒復合的定向填補涂層，實現(xiàn)對退役磷酸鐵鋰表面破損碳層的靶向修補；涂層中的非晶AlPO₄和Li₃PO₄快離子導體還可與殘存的碳層在活性材料表面重構電子、離子雙快速傳輸通道，有利于提高再生后磷酸鐵鋰的倍率性能。此外，引入的部分Al元素還會摻雜到LiFePO₄體相中，在不影響磷酸鐵鋰正極材料能量密度的前提下，提升了活性材料結構穩(wěn)定性，有效抑制鐵離子再遷移，從而延長了磷酸鐵鋰正極的使用壽命。

該工作為退役動力鋰離子電池的回收再利用提供了新思路。合肥物質院博士研究生劉圓圓為論文第一作者，合肥物質院固體所趙邦傳研究員、白金特任副研究員，清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授及蘇州工學院楊開帥博士為論文的共同通訊作者。上述研究工作得到國家自然科學基金、中國科學院儀器功能開發(fā)項目、安徽省重點研發(fā)計劃、合肥物質院院長基金等項目的支持。

文章鏈接：http://doi.org/10.1002/adma.202511246

圖1. 退役磷酸鐵鋰直接修復再生的機理示意圖。

圖2. 再生磷酸鐵鋰的綜合結構表征結果。

圖3. 再生磷酸鐵鋰的靶向修復與性能提升機制。