固體所物質計算科學研究室張國仁博士與德國于利希研究中心(Forschungszentrum Ju·lich) Pavarini教授合作在4d關聯金屬Sr₂RhO₄的光電導、費米面及自旋-軌道耦合研究方面取得新進展。他們采用精確的局域密度近似+動力學平均場方法(LDA+DMFT) 確認了該體系中自旋-軌道耦合的庫侖增強效應，闡明了中紅外區光電導峰的起源。相關結果發表在Physical Review B上。

　　由于強的自旋-軌道耦合，4d、5d電子體系展現出與3d電子體系迥異的物理現象，如自旋-軌道誘導的金屬-絕緣體轉變、強磁各向異性導致的自旋液體行為、磁希格斯模激發及潛在的本征拓撲超導等。然而，由于實驗現象的復雜性和理論計算技術的限制，人們對這類體系中一些非常基本的物理機制還不清楚，特別是自旋-軌道耦合與電子間的庫侖相互作用之間是如何相互影響方面。

　　因為結構簡單，Sr₂RhO₄是研究4d電子體系中基本相互作用的較好載體。盡管如此，關于這個材料的基本性質從其被制備出來后就一直爭議不斷：基于局域密度近似 (LDA) 的第一性原理計算所得的費米面和實驗確定的費米面相差甚遠；盡管Hartree-Fock類型的平均場預測的關聯增強的自旋-軌道耦合可以使得理論與實驗費米面相符，但是卻被認為是非物理的；中紅外區光電導峰的起源也有兩種截然不同的解釋 (自旋-軌道耦合或電子間的關聯)。

　　針對這些問題，研究人員采用自己開發的、能夠同時精確處理真實晶體結構、晶體場劈裂、自旋-軌道耦合和全部庫侖頂角的LDA+SO+DMFT方法，在前期工作的基礎上，詳細研究了晶體場、庫侖作用及自旋-軌道耦合對Sr₂RhO₄費米面拓撲結構的影響。基于精確的LDA+SO+DMFT計算結果，他們進而用線性響應理論詳細研究了各種因素對光電導的貢獻。結果表明，庫侖增強的自旋-軌道耦合確實對費米面的有重要影響，但是之前的平均場計算夸大了這種效應。并且與平均場結果不同的是，庫侖相互作用對晶體場的增益幾乎可以忽略，甚至可能是負值。而對于光電導，只考慮關聯作用就可以得到中紅外區域的峰，說明自旋-軌道耦合不是其起源。但是自旋-軌道耦合增加了它的強度。有意思的是，對光電導的詳細分解表明光電導中主要的成分即不是來自于帶間也不是來自于帶內的貢獻，而是來自于速度矩陣和格林函數矩陣的非對角部分。這種多帶效應說明基于單帶近似的經驗光電導公式并不適用于Sr₂RhO₄。

　　該項工作得到了國家自然科學基金的資助，相關的LDA+SO+DMFT計算是在德國于利希研究中心超級計算機系統JURECA BOOSTER上完成的。

   文章鏈接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.99.125102

　　圖1. 不同近似下的Sr₂RhO₄的費米面：(a) LDA；(b) LDA+自旋軌道耦合；(c) LDA+動力學平均場；(d) LDA+自旋軌道耦合+動力學平均場。

　　圖2. 在ab平面內(左)和面外(右)的光電導。灰線：實驗所測的光電導；實線：考慮自旋-軌道耦合的結果；空點：不考慮自旋-軌道耦合的結果。