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多鐵性磁電材料由于磁性與鐵電性之間強的耦合作用,使其在信息存儲、傳感器等領域有著潛在的應用前景。然而，由于材料的鐵電性與磁性之間的“互斥性”，因而在單相材料中同時實現強磁性、強鐵電性及強磁電耦合效應仍然是一個挑戰，這是因為在過渡金屬氧化物中，鐵電性要求過渡金屬離子具有空的d軌道(即，所謂的d0規則)，而磁性則要求其d軌道為未完全占滿狀態，所以磁性材料很難同時表現出鐵電性。最近有理論計算及實驗結果表明，具有鈣鈦礦結構的AMnO3 (A=Ba、Sr、Ca)材料能夠實現磁性和鐵電性共存，其磁性和鐵電性均起源于其具有特殊的d3電子構型的Mn4+離子。另一方面，理論計算亦表明具有相同d3電子構型(Cr3+離子)的RCrO3(R=La等)也具有鐵電性的傾向，但尚未有實驗方面的報道。
為此，固體所科研人員制備了一系列具有簡單鈣鈦礦結構的RCrO3(R=La、Tb、Dy、Er等)單晶樣品，系統研究了其鐵電、磁性、磁電效應等物性。研究發現，與R=La、Tb、Er等單晶不同，DyCrO3單晶表現出量子順電體所具有的兩個典型特征。特征之一是其c軸方向的介電常數在其反鐵磁有序溫度TN以下隨著溫度的降低而逐漸變大，在35 K以下趨于飽和(如圖1所示)。其c軸介電常數隨溫度的變化可以很好地用Barrett方程描述。特征之二是其軟模頻率在低溫下趨于一個非零的常數。
在量子順電體中，由于量子漲落(來源于量子效應中的零點振動)的影響，其電偶極子之間的長程相互作用被抑制，使其長程鐵電有序直到絕對零度(即，0 K)亦未能形成。SrTiO3、KTaO3以及CaTiO3便是其中典型的量子順電體。上述結果表明，DyCrO3在低溫下存在電偶極矩，但由于量子漲落的影響，這些電偶極矩并未形成長程的鐵電序。
與理論預測結果相一致，進一步的拉曼散射譜及X射線近邊吸收結構譜(XAENS)等實驗結果表明，DyCrO3中的電偶極子與Cr3+(d3)離子偏離中心對稱位置的位移密切相關(如圖2所示)。變溫X射線衍射實驗結果表明其晶胞體積的收縮速率在低溫下有所減小；而該異常行為很可能是其異于其它RCrO3體系而表現出量子順電行為的重要原因。
鈣鈦礦結構DyCrO3中量子順電行為的發現，為進一步尋求突破鐵電性中所謂的d0規則，實現由于磁性過渡金屬離子(具有非d0電子構型)位移引起的電偶極矩，提供了重要的實驗支持；該發現也將為在更廣泛的材料，尤其是磁性鈣鈦礦材料中，探索強磁電效應及多鐵性，提供了重要的參考。
該工作得到國家自然科學基金，中國科學院前沿科學重點研究項目的資助。
文章鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.054301
圖1. DyCrO3單晶c軸方向介電常數隨溫度的變化及其根據Barrett方程的擬合結果
圖2. DyCrO3在不同溫度下X射線近邊吸收結構譜的(a)實驗及(b)(c)相應理論計算結果
