二維磁性材料因具有高度可調的物理性質以及在自旋電子學中的潛在應用價值，近年來引起了研究者的廣泛關注。二維層狀材料由于層間只靠微弱的范德瓦耳斯力(vdW)作用連接, 可通過機械剝離法將其減薄至原子級厚度。具有磁各向異性的二維磁性材料, 其物理性質與層數、堆疊形式等密切相關且可被多種外場調控。其中，CrSiTe₃作為一種二維鐵磁半導體，由 CrTe₆ 八面體單元形成六角蜂窩晶格, 剝離后仍能保持長程磁序等諸多優異的物理性能，同時也是一種帶隙可調的拓撲磁性材料。雖然，已有研究發現了CrSiTe₃中壓致超導電性和磁性的增強，但是其高壓結構尚不清楚，這不利于分析和理解壓力誘導的新奇現象和機制。為了解決這一難題，研究團隊結合超低頻高壓拉曼光譜實驗和第一性原理計算，明確了高壓下CrSiTe₃的結構。

　　研究團隊采用機械剝離法獲得了少層的CrSiTe₃薄片，并將其置于金剛石對頂砧裝置(DAC)中進行高壓實驗，利用超低頻高壓拉曼光譜技術系統地研究了二維層狀鐵磁半導體CrSiTe₃的壓力誘導結構相變。該實驗首次在CrSiTe₃中中觀測到位于42.1 cm^-1左右的層間呼吸模式。結合理論計算，發現CrSiTe₃在大約5.0 GPa到8.2 GPa之間經歷了從R-3到R3空間群的結構相變，并伴隨著居里溫度(T_c)的顯著提高。該研究明確了CrSiTe₃的高壓結構，提供了一種調節及探測二維vdW材料層間耦合的有效途徑，并表明層間耦合的增強可以顯著提高CrSiTe₃的鐵磁性，這有助于進一步理解CrSiTe₃的構效關系，為設計具有高性能二維vdW鐵磁體提供了指導。

　　合肥物質院丁俊峰研究員、博士生程鵬和南開大學王維華教授為論文共同通訊作者，碩士生潘孝美和博士生辛保娟為論文共同第一作者。上述工作得到了國家自然科學基金，中科院創新項目和山西省科技創新團隊專項資金的支持。