近期,中國科學院合肥物質院固體所王振洋研究員團隊在鋰離子電池硅碳復合負極材料領域取得系列進展。團隊針對硅基材料界面不穩定的瓶頸問題,創新性地提出了激光引導共價鍵合策略與分級雙涂層協同調控策略,顯著提升了電池的循環穩定性與電化學性能。相關研究成果分別發表在Advanced Composites and Hybrid Materials (Adv. Compos. Hybrid Ma., 2025, 8, 435)和Composites Part B-Engineering(Compos. Part B-Eng., 2026, 310, 113156)上。
隨著電動汽車和智能電網的快速發展,開發高能量密度鋰離子電池已成為行業迫切需求。硅基材料憑借超高的理論容量(2680-4200 mAh/g)、適宜的低工作電位(約0.4 V)及豐富的儲量,被視為最具潛力的下一代鋰離子電池負極材料。然而,硅在充放電過程中面臨劇烈的體積膨脹(170%-300%)及本征導電性差等挑戰,極易導致電極粉化、活性物質電隔離及固體電解質界面(SEI)失效,最終引發電池容量的快速衰減。盡管傳統的納米化和碳包覆策略在一定程度上緩解了上述問題,但物理接觸界面在長期循環中仍易發生分層失效,且傳統有機主導的SEI層機械性能差,難以兼顧界面化學調控與體應力管理。
針對硅碳界面的本征穩定性問題,研究團隊首先開發了一種激光引導共價鍵合策略(Adv. Compos. Hybrid Ma., 2025, 8, 435)。該方法通過在氧化亞硅(SiOx)納米顆粒與三維氮摻雜激光誘導石墨烯(NLIG)框架之間構建原子尺度的Si–N–C橋接結構,實現了SiOx在導電網絡中的化學錨定與原位集成。該架構構建了獨特的雙重穩定機制:強健的Si–N–C共價鍵有效抑制了界面開裂,而分級孔隙結構則通過彈性變形適應體積應變。密度泛函理論(DFT)計算表明,Si–N–C鍵合結構可將鋰離子吸附能顯著降低至–6.549 eV,并重塑界面電荷分布,協同加速了離子傳輸。實驗結果顯示,優化后的SiOx/NLIG-8%復合負極在2.0 A/g的高電流密度下循環1000次后,容量保持率高達91.3%,展現出優異的長期循環穩定性。
博士研究生洪娜為論文第一作者,李年副研究員、王振洋研究員、美國加州大學圣克魯茲分校張金中教授為論文的共同通訊作者。
文章鏈接:https://doi.org/10.1007/s42114-025-01525-5

圖1. 氧化亞硅/氮摻雜激光誘導石墨烯復合材料的制備工藝及儲鋰機理示意圖

圖2. 氧化亞硅/氮摻雜激光誘導石墨烯復合材料的電化學性能
為進一步解決傳統SEI層機械穩定性與離子傳輸效率問題,團隊通過多維度探索,提出了一種采用聚苯胺(PANi)和激光誘導石墨烯(LIG)分級雙涂層協同調控策略(Compos. Part B-Eng., 2026, 310, 113156)。該策略實現了從原子尺度到宏觀尺度的全方位優化:PANi層利用偶極-偶極相互作用,誘導氟化碳酸乙烯酯(FEC)在內亥姆霍茲平面富集并優先還原,形成富含LiF的高致密、高穩定性SEI層;而LIG三維多孔導電框架則有效分散了體積膨脹產生的應力。理論與實驗均證實,分級雙涂層不僅大幅提升了FEC的吸附密度與結合能,還有效保障了電極界面在反復膨脹收縮下的結構完整性。優化后的負極材料在2.0 A/g下循環1000次后容量保持率達到87.7%,且表現出優異的機械韌性。
博士研究生洪娜為論文第一作者,固體所李年副研究員、王振洋研究員、西安航空學院王永峰教授為論文的共同通訊作者。
文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2025.113156??

圖3. 理論計算、界面演變及首次放電過程中不同電極上SEI的形成

圖4. 不同電極上SEI層的界面和力學性能
上述兩項工作通過多尺度界面工程調控策略,實現了從化學鍵合錨定到宏觀結構應力耗散的協同優化,有效解決了硅基材料界面不穩定難題,為開發長壽命、高能量密度的鋰離子電池負極材料提供了全新思路。
該研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院青年科學家基礎研究項目及中國外交部外國青年人才計劃等項目的資助支持。??????????????
