近期,中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所蔣長龍團隊在上轉換納米粒子的結構精準調控方面取得重要進展,實現了高發光共振能量轉移(LRET)效率與高上轉換發光(UCL)強度的雙重突破。該研究為開發超靈敏傳感平臺提供了新方法,相關成果發表在國際期刊Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2025, e18138 )和Analytical Chemistry (Anal. Chem. 2025, DOI: 10.1021/acs.analchem.5c01789)上。
熒光傳感技術在食品質量控制及疾病輔助診斷等領域具有重要的應用前景。但傳統的上轉換納米粒子(UCNPs)中發光離子均勻摻雜的設計導致核心區離子無法有效淬滅,產生背景信號干擾。早期三明治結構雖通過限制發光層提升了LRET效率,卻犧牲了發光中心數量,從而限制了傳感靈敏度的提高。
團隊開發了新型三明治結構UCNPs(SWUCNPs),其獨特的NaYbF?:(30%Gd)@NaYbF?:Er(2%)@NaYF?結構顯著提升了上轉換發光的量子產率與能量轉移效率。該設計通過內核和中殼層高摻雜Yb3?增強了對980 nm激發光的吸收,外殼層則有效抑制了表面淬滅。與傳統UCNPs結構相比,這種新結構在540 nm和655 nm處的發光強度分別提高了56倍和117倍。在此基礎上,利用CoOOH修飾的SWUCNPs納米探針實現了對食品營養品質以及人體抗氧化狀態的有效標志物抗壞血酸的高靈敏檢測,檢測限達到38 nM,優于同類探針一個數量級,為人體營養健康狀態評估、食品質量控制及疾病輔助診斷提供了新方法。
此外,研究團隊基于上轉換納米粒子(UCNPs)的結構精準調控,成功開發出一種可用于全血中藥濃度實時監測的智能傳感平臺。為解決傳統檢測方法在復雜血液基質中信號干擾強、操作繁瑣、無法實時監測的技術瓶頸難題,研究人員設計構筑了NaYF?:Yb,Tm@NaYF?核殼結構納米顆粒,有效抑制了表面淬滅效應,顯著提高了上轉換發光效率和光穩定性。通過將對二甲氨基苯甲醛(p-DMAB)和納米顆粒結合,構建出高特異性比率型熒光探針,在無需樣本預處理的情況下,實現了對抗結核藥物異煙肼的快速、高信噪比視覺化檢測。該平臺結合3D打印封裝、智能手機成像與卷積神經網絡(CNN)分析,實現了熒光信號與藥物濃度的自動精準映射,為藥物積累引起的肝毒性和神經病變個體化監測及臨床診斷提供了強有力的技術支撐。
上述研究成果突破了高LRET效率與高量子產率難以兼得的瓶頸,為食品安全監測、環境污染物檢測及生物標志物分析提供了通用型技術方案。相關研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃等項目資助。
文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.analchem.5c01789???https://doi.org/10.1002/adfm.202518138

圖1.上轉換探針結合智能手機-CNN分析對全血中異煙肼的超靈敏獨立檢測

