非線性光學效應具有非平庸的物理起源，可以用來揭示量子材料中的新奇物態(tài)，近年來已經成為了凝聚態(tài)物理的研究熱點。近期，固體所功能材料物理與器件研究部自旋材料物理團隊邵定夫研究員與安徽大學肖瑞春副教授、李惠教授合作，發(fā)現(xiàn)反鐵磁材料中的非線性光學效應具有獨特的“趨膚性”。這一發(fā)現(xiàn)豐富了非線性光學效應的內涵，有望帶來新奇的反鐵磁自旋光電子學應用。相關研究成果發(fā)表于物理學頂級期刊《物理評論快報》。

當光照射到一個不具有中心反演對稱性的材料時，光子和穿透深度內的原子會發(fā)生相互作用，催生出非線性光學效應（例如體光伏效應和二次諧波效應）。近年來，人們發(fā)現(xiàn)即使一個材料具有中心對稱的晶體結構，也可以通過引入反鐵磁性來打破中心反演對稱性，產生非線性光學效應，為反鐵磁態(tài)的調控和探測提供了一個有效途徑。通常認為，非線性光學效應來源于所有原子的集體貢獻，在材料內部均勻分布。然而，研究團隊發(fā)現(xiàn)，雖然反鐵磁材料宏觀的中心反演對稱性被打破，但材料內部卻可以保持局域的有效中心對稱性，使得非線性光學響應聚集于材料表面，而材料內部則幾乎不對該效應產生貢獻(圖1)。這一現(xiàn)象類似于電磁學中交流電場在導線表面形成的趨膚效應。

研究團隊發(fā)展了非線性光學響應的層投影的計算方法，利用自主開發(fā)的計算程序，以體光伏效應為例對反鐵磁材料中非線性光學響應的趨膚效應進行了系統(tǒng)研究。通過構造一個基于蜂窩晶格的二維A型反鐵磁緊束縛模型，團隊發(fā)現(xiàn)總的體光伏效應系數不隨反鐵磁體的厚度發(fā)生改變。同時，體光伏效應系數主要由反鐵磁體的上下表面貢獻，而在材料內部的體光伏效應系數則非常小(圖2)。研究團隊還進一步選擇實驗上得到廣泛研究的二維反鐵磁材料CrI₃為對象，進行了第一性原理計算，也得到了類似的性質(圖3)。除了體光伏效應，團隊還對這些體系的二次諧波效應進行了計算。這些結果都非常符合理論分析，證實了非線性光學響應的趨膚效應的存在。進一步分析結果表明這種非線性光學響應的趨膚效應不僅存在于二維層狀A型反鐵磁體中，在其他類型反鐵磁材料中也廣泛存在。

這種新奇的趨膚性使得非線性光學效應幾乎和厚度無關，從而降低了實驗中對超薄樣品制備的需求。此外，趨膚效應還簡化了非線性效應中光電流的收集過程。鑒于材料上下表面的光電流基本相互獨立，這為獨立開發(fā)和利用上下兩層的光電流提供了可能，為光電子學和自旋電子學器件的研究開辟了新的視角和有趣的途徑（見圖 4）。

安徽大學與中國科學院合肥物質科學研究院聯(lián)合培養(yǎng)研究生周航為該論文第一作者，肖瑞春副教授、李惠教授和邵定夫研究員為論文通訊作者。該工作得到了國家重點發(fā)計劃、國家自然科學基金和安徽省自然科學基金的支持。

論文鏈接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.133.236903

圖 1.反鐵磁材料中非線性光學響應趨膚效應機制示意圖。以體光伏效應為例，二維A型反鐵磁構型可以打破中心反演對稱性 (a)，帶來與奈爾矢量密切相關的體光伏效應(b)；當厚度較大時，反鐵磁體內部的光電流消失，只有表面存在光電流(c)；這是由于反鐵磁內部可以看成是奈爾矢量相反的反鐵磁雙層的堆疊/重合，導致內部的光電流互相抵消(d)。

圖 2. A型反鐵磁的有效模型的體光伏效應系數計算結果。

圖 3. 10層反鐵磁材料CrI₃的體光伏效應系數計算結果。

圖 4.基于非線性光學趨膚效應的反鐵磁自旋光電子學器件示意圖。