近日，中國科學院合肥物質院固體所計算物理與量子材料研究部利用一種含有胺基和Cl離子的電解液添加劑三甲胺鹽酸鹽(TAH)，構筑了高利用率高電位的水系Zn-I₂電池，為該電池的開發提供了一種新方案。相關成果發表在國際期刊Angewandte Chemie International Edition上。

水系鋅碘電池是一種有前景的儲能裝置，但是傳統基于I₂/I^-的兩電子水系Zn-I₂電池電壓僅為1.3 V，導致其能量密度較低，難以達到實際應用需求。近年來，由于碘豐富的氧化還原反應，激活高價碘反應能實現高電位水系Zn-I₂電池的工作被陸續研究報道。該類工作主要通過電解液設計，錨定I⁺，促進I^-/I₂/I⁺的四電子反應，進而實現水系Zn-I₂電池的高電位高理論比容量。但是，這種設計往往需要較高的游離鹵素離子濃度，才能在水系電解液中實現穩定的I⁺。由于點蝕作用，大量游離的鹵素離子會對鋅負極表面產生嚴重損害，腐蝕電池其余組件，影響全電池循環穩定性。因此，開發新型錨定I⁺的方案具有必要性。

鑒于此，李向陽副研究員與中國科學技術大學陳維教授和鄭旭升研究員合作研究了一種同時含有胺基和Cl離子的電解液添加劑三甲胺鹽酸鹽(TAH)，構筑了高利用率高電位的水系Zn-I₂電池。一方面，三甲胺(TA)分子可以吸附在Zn負極周圍，降低Zn離子的脫溶劑化能壘，部分質子化的TA分子表現出屏蔽作用，從而協同實現水系Zn負極的高面積容量(57 mAh cm^-2)。另一方面，在正極側，表征與理論計算表明I⁺同時與胺基和Cl離子形成雙齒配位結構，在低濃度下實現I^-/I₂/I⁺四電子轉移高價反應。高電位水系Zn-I₂電池在2 A g^-1(以正極碘質量計算)時表現出近450 mAh g^-1的比容量。此外，Zn-I₂全電池(N/P比為2.5)可實現5000次穩定循環，容量保持率約為70%。

該工作為高電位高利用率的水系Zn-I₂電池的進一步開發提供了新方案。

上述研究工作得到了國家自然科學基金委、教育部中央高校基本科研業務費專項資金的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202404784

圖.?利用多功能電解液添加劑三甲胺鹽酸鹽（TAH）構筑高電位水系Zn-I₂電池機理示意圖。