有機-無機鹵化物鈣鈦礦是近年來光電領(lǐng)域備受關(guān)注的材料之一，由于獨特的光電特性，目前鈣鈦礦太陽電池的認證光電轉(zhuǎn)化效率已經(jīng)達到25.5%，展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。然而鈣鈦礦材料由于離子特性，在吸光層薄膜熱退火的制備過程中不可避免地產(chǎn)生大量缺陷，這無疑會成為載流子的非輻射復(fù)合中心，影響太陽電池的開路電壓，進而導(dǎo)致電池效率的下降。此外，研究表明，界面處大量缺陷的存在會加快鈣鈦礦薄膜的降解，嚴重影響器件的長期穩(wěn)定性。因此，有效的界面缺陷管理對于進一步提高器件效率和環(huán)境穩(wěn)定性至關(guān)重要。 

　　 研究團隊通過引入2-甲硫基-2-咪唑啉（MT-Im）陽離子，設(shè)計新型低維鈣鈦礦材料并引入鈣鈦礦吸光層和空穴傳輸層界面。由于MT-Im陽離子既可以作為電子受體，又可以作為電子給體，能夠?qū)缑娑嘣缘你U（Pb）基缺陷進行定向管理。其中-C=N和-S-CH₃基團表現(xiàn)出路易斯酸性，與未配位的Pb²⁺形成Pb-N和Pb-S配位鍵，抑制Pb⁰的產(chǎn)生；NH²⁺基團又可以與Pb_I^3-（Pb-I反位缺陷）形成配位鍵，錨定Pb²⁺離子。通過密度泛函理論（DFT）計算可知（圖1a，b），含有MT-Im的鈣鈦礦界面處PbI和IPb缺陷形成能分別由0.57 eV和3.15 eV升高至0.97 eV和4.24 eV，可以有效抑制缺陷的產(chǎn)生。同時，研究發(fā)現(xiàn)，當調(diào)節(jié)MT-Im陽離子的濃度時，界面處低維鈣鈦礦呈現(xiàn)出混合晶相（圖1c-e），有利于提高對于不同類型界面缺陷的鈍化效果，實現(xiàn)穩(wěn)定鈣鈦礦界面的作用。 

圖1. (a,b) DFT計算模型和不同界面缺陷的形成能； (c-e) 低維鈣鈦礦的XRD測試結(jié)果