近期，中科院合肥研究院固體所計算物理與量子材料研究部張國仁博士與德國于利希研究中心Pavarini教授合作，在5d關聯體系Sr₂IrO₄的磁超交換耦合研究方面取得新進展。結合多種理論方法，確定了Sr₂IrO₄中兩種可能的磁相互作用圖像。相關研究結果發表在Physical Review B上。

　　Sr₂IrO₄在晶體結構和電子性質上與銅基超導母體材料La₂CuO₄有極強的相似性，這極大地激起了研究人員在摻雜的Sr₂IrO₄中尋找超導現象的興趣。一大批實驗工作已報道了可能與超導有關聯的現象，諸如費米弧或贗能隙、類邊緣費米液體電子散射率及電子-波色子耦合等。但確切的超導現象在摻雜的 Sr₂IrO₄中還沒有被發現。因此，為什么超導在Sr₂IrO₄中“缺席”成為一個非常必要的研究課題，這有助于揭示摻雜銅基材料中的超導機理，特別是在自旋漲落可能起重要作用的情況下。探究Sr₂IrO₄中磁相互作用的細節，揭示其微觀機理，確認其與La₂CuO₄中磁相互作用的差別是該課題的重中之重。在實驗上，目前關于Sr₂IrO₄中的磁相互作用仍存在比較大的爭議。特別是自旋波測量給出了較大的第二和第三近鄰的磁耦合常數（15-20 meV），且第二近鄰耦合是鐵磁性的。這與通常基于二階微擾的超交換作用相矛盾。

　   鑒于此，研究人員采用局域密度近似+動力學平均場理論計算，確定了Sr₂IrO₄材料中贗自旋的具體形式；通過高至四階的多體微擾論計算了贗自旋間的超交換相互作用，并詳細地探討這些磁相互作用隨晶體場及屏蔽庫侖相互作用的變化。研究結果表明存在兩種與現有實驗結果一致的物理圖像：（1）當Sr₂IrO₄處于強電子-電子耦合區域，其中的最近鄰磁交換可用二階超交換相互作用描述，而實驗上通過自旋波測量得到的較大的第二和第三近鄰磁耦合則可能需要考慮其它自由度及鐵磁庫侖交換作用；（2）當Sr₂IrO₄處于中間強度的電子-電子耦合區域，較大的洪特耦合會導致大的四階第二近鄰鐵磁耦合和環形交換作用（圖1）。其余的現象可以用量子漲落來解釋。但哪個圖像更符合真實材料Sr₂IrO₄，還需要通過進一步的實驗來驗證，關鍵是要從實驗上確定環形交換作用的強弱，強的環形交換是中間耦合區域的重要特征之一。 

　　此外，研究人員還發現在Sr₂IrO₄中，自旋-軌道激子在決定磁交換耦合時起到非常重要的作用（圖2）。這是單軌道銅基材料所沒有的性質。 

　　上述工作得到了國家自然科學基金的資助，相關理論計算在德國于利希研究中心超級計算機系統JUWELS上完成。感謝德國于利希-亞琛研究聯盟（JARA）在計算機時方面的支持。

       文章鏈接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.125116。

　　圖1. 總磁超交換耦合（二階+四階微擾）。

　　左圖：最近鄰磁耦合隨Hund耦合和晶體場的變化；右圖：第二近鄰磁耦合隨Hund耦合和晶體場的變化。其中，U=3.2 eV代表強電子-電子耦合區域，U=2.0 eV代表中間耦合區域。

圖2. 自旋-軌道激子參與的磁交換過程之一。