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        科研進展

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        孔令濤團隊發展出類芬頓催化劑實現選擇性降解土霉素

        作者:洪沛東發布時間:2021-06-08【打印】【關閉】
             近期,中科院合肥研究院固體所環境材料與污染控制研究部孔令濤研究員團隊發展出一種空心無定型鈷碳化物(Co/C)類芬頓催化劑,能高效活化過氧化氫(H2O2)產生單線態氧(1O2),實現了對污染物土霉素的選擇性降解。相關研究成果以“Efficient generation of singlet oxygen (1O2) by hollow amorphous Co/C composites for selective degradation of oxytetracycline via Fenton-like process”為題發表在Chemical Engineering Journal 期刊上。

          土霉素是畜牧養殖領域最常見的一種四環素類抗生素。由于長期的濫用和無序排放,致使大量土霉素被檢測出殘留在水、土壤等介質中。環境中的土霉素雖然濃度低(ng/L-μg/L),但是生物穩定性強,常規技術手段無法實現有效去除,長期的遷移轉化會存在未知的生態危害。 

          類芬頓氧化是一種簡單高效的高級氧化技術,是當前水污染深度處理領域的研究熱點。類芬頓體系產生的活性氧物種如羥基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)具有強的氧化還原電位,能夠實現對有機污染物的高效降解乃至礦化。但由于實際水樣中存在無機鹽離子和天然有機物的干擾,使得·OHSO4·-的氧化容量受到削弱,造成過氧化物使用量的增加,成本提高。近年來人們發現,1O2作為一種親電子的非自由基,對環境基質表現出優異的抗干擾性,能夠實現對含富電子基團有機污染物的選擇性去除。然而在大多數類芬頓反應中1O2的產率低,貢獻小。 

          研究人員設計并制備了一種空心無定形的鈷碳化物(Co/C)催化劑,其表面分布大量含氧官能團,如羰基和羥基。通過優化鈷和碳的比例得到Co/C-3材料,實現了在中性pH條件下活化H2O220ppm土霉素的最優降解。該催化降解體系展現了出色的重復性、穩定性及抗干擾能力。淬滅實驗和EPR結果證實,由·O2-轉化而來的1O2是主要的氧化物質,且體系中沒有·OH出現。此外,研究人員還借助函數計算和毒理性分析對土霉素的降解途徑、中間體和生態風險進行了探索。 

          博士研究生洪沛東為論文第一作者。上述工作得到了國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金、安徽省科技重大專項及中科大超算中心等項目和單位的支持。 

          文章鏈接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129594

           

         

          

          1. Co/C材料(HR)TEMMapping圖。
           

         

          

           

         

          

          2. 淬滅實驗和EPR自由基檢測。
           

         

          

           

         

          

          圖3. Co/C+H2O2體系活化H2O2高效產出1O2機理圖。

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