氨（NH₃）是一種非常重要的化工原料，在合成纖維、塑料、尿素、染料、醫藥等領域有著廣泛的用途。由于N^oN共價三鍵的鍵能（940.95 kJ mol^-1）較高，氮氣分子在大氣條件下具有超高的穩定性，使NH₃的合成面臨巨大挑戰。目前工業上采用的Haber-Bosh工藝，不僅反應條件苛刻，而且能耗高并有大量二氧化碳氣體產生。近年來，電化學固氮被認為是一種很有前途的人工合成氨方法。實現高效電化學固氮的核心是設計合理的電催化劑，該催化劑應具有優異的氮吸附和活化能力，選擇性催化6電子氮還原反應（NRR），并對析氫反應（HER）表現出強的抑制作用。 

　　基于此，固體所研究人員通過配位調控策略構筑了氧配位的鉬單原子電催化劑材料。對活性炭進行活化，再通過鉬源吸附、高溫熱解和酸洗等處理，成功制備了氧配位的Mo單原子催化劑（Mo-SAs/AC）。活性炭表面豐富的含氧官能團可以有效捕獲Mo前驅體，同時作為Mo單原子的配位位點，形成Mo-Ox鍵。Mo-SAs/AC催化劑對N₂還原反應（NRR）表現出高的催化活性，在電位位置為–0.40 V (vs. RHE，可逆氫電位)的0.1 M Na2SO4電解質溶液中，NH₃產率為2.55 ± 0.31 mg h^-1 mgMo^-1，其法拉第效率（FE）為57.54±6.98%，同時，催化劑呈現出良好的穩定性和耐久性。分析發現，催化劑中的Mo-Ox位點是導致其高NRR催化活性的關鍵。該研究工作有助于設計和發展基于氧配位的高活性氮還原單原子催化劑。 

　　該項工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國博士后科學基金面上項目和合肥研究院院長基金的支持。 

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D1CC01455B。 

圖1.（a）Mo-SAs/AC的TEM圖；（b）和（c）Mo-SAs/AC的球差校正的HAADF-STEM圖；（d）EDS能譜圖。 

　　圖2.（a）Mo-SAs/AC的氮氣吸附-脫附等溫線和孔徑分布曲線；（b）K邊X射線精細吸收譜；（c）Mo、MoO3 和Mo-SAs/AC的擴展X射線吸收精細結構譜；（d）Mo-SAs/AC中Mo 3d的XPS譜線。 

　　圖3. （a）Mo-SAs/AC在Ar或N2飽和的0.1 M Na2SO4溶液中的LSV曲線；（b）Mo-SAs/AC在不同電位下反應2h的氨產率和法拉第效率；（c）Mo-SAs/AC在-0.40 V（vs. RHE）反應10h的i-t曲線；（d）循環6次的氨產率和法拉第效率。