近期，中科院合肥研究院固體所納米材料與器件技術研究部環境與能源納米材料中心團隊在電催化合成過氧化氫方面取得新進展，制備了負載在氮摻雜石墨碳上的Co單原子催化劑（Co-SAs/NC），實現高效電催化兩電子氧還原合成過氧化氫。相關研究成果以“Cobalt single atom catalysts for efficient electrosynthesis of hydrogen peroxide”為題發表在期刊Inorganic Chemistry Frontiers上。 

　　過氧化氫（H₂O₂）作為一種很有價值的化學物質，在造紙、紡織、廢水處理和化學氧化等方面有著廣泛的應用。目前，H₂O₂在工業上主要是通過蒽醌法進行大規模生產，將蒽醌分子依次進行氫化、氧化，然后萃取、蒸餾，最終得到高濃度的H₂O₂。這是一個多步驟、能源密集型的過程，并且所得到的高濃度H₂O₂在儲存和運輸過程中可能會引發安全問題。因此，近年來研究人員不斷探索更加綠色、安全并且可以原位生成低濃度H₂O₂的策略。電催化兩電子氧還原（2e^- ORR）合成H₂O₂是一種很有前景的替代方法，但ORR過程的反應動力學非常緩慢，并且存在4e^- ORR生成H₂O的競爭反應，大大降低了H₂O₂的產率。因此，制備出高活性和選擇性的催化劑材料是發展電催化合成H₂O₂的關鍵。 

　　基于此，固體所研究人員通過配位調控策略構筑了氮配位的Co單原子電催化劑材料。將一定比例鈷源、絡合劑和含氮聚合物的混合物高溫碳化處理，制備了氮配位的Co單原子催化劑（Co-SAs/NC）。該催化劑獨特的單原子活性位點與表面豐富的含氧官能團展現出協同效應，有效提高了兩電子氧還原產生過氧化氫的活性和選擇性。在0.1 M KOH電解液中，起始電位為0.84 V，選擇性達到76.0%。為了驗證H₂O₂能夠電解生成并且能在電解液中積累，研究人員將Co-SAs/NC負載在碳布上進行恒電位電解，可獲得38.1±1.5 mmol g_cat^-1 h^-1 （17318±682 mmol g_Co^-1 h^-1）的H₂O₂產率以及72.1%±4.2%的法拉第效率。該研究工作有助于設計和發展兩電子氧還原電催化劑。 

　　該項工作得到了國家自然科學基金、中國博士后科學基金面上項目和合肥研究院院長基金青年“火花”項目的支持。 

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D1QI00158B。 

圖1. Co-SAs/NC的合成示意圖（a），TEM圖（b），球差校正的HAADF-STEM圖（c）和EDS能譜（d）。 

圖2. （a）不同氧飽和電解質中Co-SAs/NC在1600 rpm時的LSV曲線；（b）H₂O₂選擇性和轉移電子數（n）；（c）在0.1 M KOH下，Co-SAs/NC在不同轉速下的LSV曲線；（d）Koutecky-Levich （K-L）圖及其對應的n值。 

圖3. （a）Co-SAs/NC的2 h穩定性測試；（b）不同電位下Co-SAs/NC反應2 h時的H₂O₂生成量及相應的法拉第效率（FE%）；（c）Co-SAs/NC在0.5 V (vs. RHE)反應10 h時的I-t曲線。