中科院合肥研究院固體所物質計算科學研究室張國仁博士與德國于利希研究中心（FZJ）Pavarini教授合作，在4d關聯體系Ca₂RuO₄的磁Higgs模和軌道序的穩定性研究方面取得新進展。結合局域密度近似+動力學平均場（LDA+DMFT）和多體微擾論方法，確認了Ca₂RuO₄中xy 型軌道序的魯棒性（Robustness），并指出該體系中實驗上發現的磁Higgs模與xy型軌道序是兼容的，并不需要基于強自旋-軌道耦合極限的圖像來解釋。相關結果以“Higgs mode and stability of xy-orbital ordering in Ca2RuO₄”為題發表在《物理評論B》上。

　　相對于3d關聯電子體系（自旋-軌道耦合常數在20至50 meV之間），4d體系擁有較強的自旋-軌道耦合（相關常數在100至200 meV之間）。但是4d體系的自旋-軌道耦合又不像5d或4f體系那樣相對于晶體場占主導地位。這導致已有研究中出現了相互矛盾的物理圖像：把自旋-軌道耦合當作微擾處理（甚至忽略）的弱耦合圖像和強自旋-軌道耦合極限圖像。因此，非常有必要厘清自旋-軌道耦合在決定4d關聯電子體系物性時的重要程度。張國仁博士前期已與合作者在相關方面進行了深入的研究，并取得了一系列進展。

　　   Ca₂RuO₄是4d關聯電子體系中的代表性材料之一。早期對其磁性的研究是基于Ru⁴⁺局域磁矩即弱自旋-軌道耦合的圖像來進行討論的。后來，一種基于強自旋-軌道耦合極限的圖像-Van Vleck磁性研究變得流行起來。這種圖像的出發點是局域離子總角動量J_tot為零的基態。這一基態的一個典型特征是xy, yz, xz三個軌道被同等占據, n_xy:n_yz:n_xz=1:1:1。這和LDA+DMFT計算所得的xy-型軌道序（n_xy: n_yz:n_xz=2:1:1）基態不一致。而xy-型軌道序則是被一系列角分辨光電子譜所證實的。盡管如此，這種基于強自旋-軌道耦合極限的圖像在解釋Ca₂RuO₄磁性時仍然非常流行。其中一個重要的原因是，基于這種圖像最近實驗上發現的磁Higgs模可以得到較好的解釋。那么在Ca₂RuO₄中自旋-軌道到底起到什么作用及磁Higgs模和xy型軌道序是否能夠兼容是非常值得研究的問題。

　　    針對這些問題，研究人員采用LDA+DMFT結合微擾論的方法研究了Ca₂RuO₄中xy型軌道序的魯棒性和磁Higgs模。結果表明，只有當體系的晶體場減少至真實材料的一半以下時，才會發生自旋-軌道耦合從微擾到非微擾的渡越行為（圖1）。也就是說，Ca₂RuO₄中的xy型軌道序是非常穩定的。基于xy型軌道序這一基態，研究人員通過微擾論方法計算了Ca₂RuO₄中磁交換常數和單離子各向異性張量，確定了自旋-軌道耦合在能量架構中的地位：盡管相對于晶體場自旋-軌道耦合處于微擾地位，但是由它決定的單離子各項異性卻遠大于離子間的超交換作用。在這樣的能量層次架構下，研究人員計算了Ca₂RuO₄的磁橫向pseudo-Goldstone和縱向Higgs激發模及他們的磁密度（圖2）。結果表明，實驗上發現的處于50 meV的磁信號非常有可能是Higgs模，而不是偶數個橫向模激發。更重要的是，Higgs模可以在xy軌道序圖像下很好地得到解釋。

　　該項工作得到了國家自然科學基金的資助，相關的LDA+DMFT計算是在德國于利希研究中心超級計算機系統JUWELS上完成的。

　　文章鏈接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.101.205128

圖1. 不同晶體場下的譜函數，用于展示自旋-軌道耦合作用從微擾到非微擾的渡越行為。左圖：真實晶體場；中圖：晶體場減少一半；右圖：晶體場為零。

　　圖2. Ca₂RuO₄中橫向pseudo-Goldstone（左及中圖）和縱向Higgs模（右圖）。實線，計算值；點線，實驗上具有最大磁密度的橫向模；空圓圈，實驗所得的Higgs模。