近期，中科院合肥研究院固體所內耗與固體缺陷研究室方前鋒研究員課題組在全固態鋰電池界面過渡層研究方面取得重要進展。課題組通過采用ZnO作為金屬鋰與固態電解質界面過渡層，研究了其對于界面鋰離子沉積及鋰枝晶生長的影響，揭示了ZnO層厚度對界面阻抗及鋰離子傳輸影響規律。相關研究成果以“Thickness-Dependent Beneficial Effect of the ZnO Layer on Tailoring the Li/Li₇La₃Zr₂O₁₂ Interface”為題發表在ACS Applied Materials & Interfaces 上。 

　　采用金屬鋰作為負極的全固態電池是實現高安全、高能量密度鋰電池的主要發展方向之一。但由于金屬鋰在固態電解質表層浸潤性較差，嚴重影響鋰離子在界面的傳輸效率，進而導致高界面阻抗及鋰枝晶的生長，最終導致電池短路，為鋰電池應用帶來安全隱患。通過在二者界面增加ZnO過渡層，可以有效改善界面接觸效果，但相關影響機制目前尚不明確。 

　　為此，科研人員通過磁控濺射法，在Ca/Ta共摻雜的Li_6.55La_2.95Ca_0.05Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLCZTO）電解質表層濺射了不同厚度的ZnO過渡層，再將其與金屬鋰復合制備成對稱的全固態鋰電池，通過對其組成、結構及電化學性能表征，來探究ZnO層厚度對界面阻抗及鋰離子傳輸影響規律（圖1）。研究表明，ZnO過渡層會與金屬鋰發生副反應，導致體積膨脹而產生一定的形變。但當ZnO過渡層厚度低于200 nm時，該膨脹效應尚不明顯，過渡層會與電解質層保持較好的緊密接觸（圖1b）；而過厚的ZnO過渡層會因體積膨脹而形成褶皺，導致界面出現周期性孔隙結構，顯著減少了金屬鋰與固態電解質界面的有效接觸面積（圖1c），使界面阻抗升高，而界面的不穩定會使鋰離子在界面局部沉積形成枝晶，導致電池短路及循環壽命降低。研究結果表明，厚度低于200 nm的ZnO過渡層能有效改善全固態鋰電池界面特性，該工作的開展為全固態電池界面性能優化及安全性能提高提供了理論與實驗基礎。 

　　本項研究工作得到了國家自然科學基金和安徽省自然科學基金的支持。 

　　文章鏈接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b21359 

圖1. 通過磁控濺射在固態電解質表層濺射不同厚度的ZnO鍍層對界面穩定性及鋰離子傳輸過程影響示意圖。（a）無過渡層；（b）少量ZnO；（c）大量ZnO。