近期，中科院合肥研究院固體所計算物理與量子材料研究部張國仁博士參與的由來自中國、加拿大、德國、美國、意大利、韓國的科學家組成的國際聯合團隊在Sr₂IrO₄關鍵電子性質研究方面取得新進展。結合當前最先進的實驗手段和詳盡的多體理論計算，該團隊證實了被廣泛接受的贗自旋1/2模型不足以完整描述Sr₂IrO₄的低能性質。相關結果發表在Phys. Rev. B 上。 

　　由于強的自旋-軌道耦合，一個過去十多年來被廣泛接受的觀點認為： Sr₂IrO₄中Ir⁴⁺離子的電子基態性質可以用完全占據的總角動量為j=3/2和半填充的總角動量為j=1/2的多重態來描述；如果把這一總角動量為1/2的態看作贗自旋，加上Sr₂IrO₄特殊的層狀鈣鈦礦結構，Sr₂IrO₄的低能物理性質就可以用一個二維贗自旋1/2的莫特絕緣體模型來描述。而這一模型正是體現銅基超導母體材料物理精髓的典范模型。Sr₂IrO₄與銅基超導母體材料這種強相似性極大地激起了研究人員在摻雜的Sr₂IrO₄中尋找超導現象的興趣。一大批實驗工作也確實報道了可能與超導有關聯的現象，諸如費米弧（Fermi  arcs）或贗能隙（pseudogap）、類邊緣費米液體電子散射率（marginal-Fermi-liquid-like electron scattering rates）及電子-波色子耦合（electron-boson coupling）等。但迄今為止確切的超導現象在摻雜的Sr₂IrO₄中還沒有被發現。一個非?？赡艿脑蚴?/font>Sr₂IrO₄中的低能物理對上述被廣泛接受的贗自旋1/2模型有較大的偏離。 

　　鑒于此，該研究團隊結合目前最先進的圓極化自旋角分辨光電子發射譜（circularly polarized spin-ARPES, CPS-ARPES）和多體理論計算，詳盡地研究了Sr₂IrO₄的低能電子結構。基于j=1/2態的自旋-軌道耦合期望值<L●S>為正而j=3/2態的<L●S>為負這一特征，研究人員通過測量<L●S>在布里淵區不同k點隨能量的變化，清楚地展現了Sr₂IrO₄中的低能物理對贗自旋1/2模型的偏離。如圖1所示，在Γ和Z點，在某些能量區域Sr₂IrO₄的電子態均表現出以j=3/2態為主導的特征（<L●S>為負）。通過詳盡的LDA+DMFT計算，研究人員發現只有包括所有t_2g態才能定量地解釋實驗結果（如圖2所示）。最終研究人員確定了Sr₂IrO₄的低能譜權重：在0到-1.64 eV的能量范圍內，j=3/2態占74%的份額，這和贗自旋1/2模型有很大的偏離。 

　　該工作有助于重新審視Sr₂IrO₄和銅基超導材料的聯系，并且展現了先進的實驗方法和詳盡的多體理論計算框架的結合對理解具有復雜的多重能量尺度耦合的真實材料體系的重要性。 

　　這項工作得到了國家自然科學基金的資助，相關實驗部分主要由加拿大不列顛哥倫比亞大學(University of British Columbia)的Zwartsenberg博士和Damascelli教授完成，理論部分由固體所的張國仁博士和德國于利希研究中心（Forschungszentrum Jülich）的Pavarini教授完成。 　  

圖1. 布里淵區中Γ和Z點的CPS-ARPES譜密度。

圖2. 實驗（上）和理論（下）的對比。