V₂O₃作為典型的強電子關(guān)聯(lián)氧化物，在化學(xué)摻雜、壓力和溫度等作用下發(fā)生從順磁金屬(PM)相到順磁絕緣體(PI)相和反鐵磁絕緣體(AFI)相之間的轉(zhuǎn)變，同時伴隨著電學(xué)、磁性和光學(xué)等物性的顯著改變，這種獨特的物理特性使其在光電開關(guān)、智能窗口、信息存儲等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。因此，V₂O₃金屬-絕緣體相變一直是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的研究熱點。然而，難以在半導(dǎo)體襯底上實現(xiàn)V₂O₃薄膜的外延生長極大限制了相關(guān)的應(yīng)用研究。 

　　研究人員通過晶格對稱性和失配度分析發(fā)現(xiàn)寬禁帶半導(dǎo)體4H-SiC是一種適合V₂O₃薄膜外延生長的襯底材料。如圖1所示，V₂O₃和4H-SiC的(001)面內(nèi)分別具有類似的氧和硅(碳)密排結(jié)構(gòu)，兩者之間的失配度和夾角分別為5.2%和30 ，從而可以通過三角匹配的方式實現(xiàn)V₂O₃薄膜在4H-SiC襯底上的外延生長。通過襯底溫度調(diào)制V₂O₃薄膜生長過程中的動力學(xué)及其應(yīng)力弛豫度，利用V₂O₃和4H-SiC之間的晶格/熱膨脹系數(shù)失配實現(xiàn)了應(yīng)力( _zz)的大范圍連續(xù)調(diào)節(jié)(-1.24%≤ _zz≤1.58%)。如圖2所示，當(dāng) _zz=1.58%時，PM-AFI相變被強烈抑制；隨著應(yīng)力的減小，PM-AFI相變逐漸恢復(fù)；當(dāng) _zz=-0.71%和-1.24%時，PM相轉(zhuǎn)變?yōu)?span>PI相，該相變所導(dǎo)致的電阻率變化？R/R=107500%。拉曼光譜的實驗結(jié)果表明應(yīng)力通過調(diào)制三角畸變誘導(dǎo)了PM-PI相變。該研究為V₂O₃金屬-絕緣體相變調(diào)控和基于V₂O₃薄膜的Mott器件構(gòu)筑提供了新的實驗證據(jù)和研究平臺。 

　　該工作中，通過改變襯底溫度實現(xiàn)薄膜應(yīng)力的調(diào)節(jié)是調(diào)控V₂O₃金屬-絕緣體相變的關(guān)鍵。區(qū)別于通過改變襯底或薄膜厚度等熱力學(xué)條件而實現(xiàn)應(yīng)力調(diào)節(jié)的方法，這是一種簡單有效的基于薄膜生長動力學(xué)調(diào)制的方法。課題組近年來采用該方法在V₂O₃/Al₂O₃薄膜和(V_0.99Cr_0.01)₂O₃/Al₂O₃薄膜中實現(xiàn)了應(yīng)力的大范圍連續(xù)調(diào)節(jié)和PM-PI/AFI相變的調(diào)控，闡明了相變機理(Phys. Rev. B 103, 085119 (2021); Phys. Rev. B 105, 035140 (2022))。研究團隊前期還基于電子關(guān)聯(lián)的設(shè)計思路，發(fā)現(xiàn)V₂O₃薄膜是一種高性能的空穴型透明導(dǎo)電氧化物材料(Phys. Rev. Applied 12, 044035 (2019))，并進一步通過壓縮應(yīng)力利用晶格、電荷和軌道自由度之間的耦合作用實現(xiàn)了V₂O₃薄膜載流子濃度和電導(dǎo)率的提高(Appl. Phys. Lett. 121, 061903 (2022)）。 

　　上述研究得到了安徽省重點研發(fā)計劃、中國科學(xué)院合肥大科學(xué)中心協(xié)同創(chuàng)新培育基金和國家自然科學(xué)基金的資助。 

　　論文鏈接： https://journals.aps.org/prmaterials/abstract/10.1103/PhysRevMaterials.8.035001

圖1. V₂O₃和4H-SiC (001)平面示意圖圖2. 不同應(yīng)力狀態(tài)下V₂O₃/4H-SiC薄膜的電阻率-溫度關(guān)系(a)和室溫電阻率隨應(yīng)力變化關(guān)系(b)。