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水系鋅離子電池具有理論比容量高、氧化還原電位低、安全可靠、環境友好等優點，是一種很有前途的規模化儲能技術。然而，過去該類電池常用的液體電解液存在析氫析氧等副反應，同時還有較差的高低溫性能和泄露的危險，這些問題一直制約著水系鋅離子電池的進一步發展。
針對這些問題，研究人員利用電化學誘導相變反應策略和缺陷工程，成功提高了釩基正極材料的儲鋅性能。他們通過引入氧空位到層狀結構的釩酸銨正極材料，顯著提高了水系鋅離子電池的能量密度和循環穩定性。
具體來說，他們在電化學循環過程中利用原子的自組裝特性，電化學誘導釩基材料晶體結構重排，自發形成最適宜Zn2+嵌-脫的大層間距晶體結構。這種結構的變化減小了正極材料的帶隙，提高了電導率，降低了Zn2+擴散的遷移障礙，使得誘導形成的V5O12 6H2O正極材料具有極高的Zn2+存儲容量。
此外，他們通過簡便的水熱策略，將氧空位引入到層狀釩酸銨中。氧空位的引入提高了離子和電荷轉移動速率，降低了鋅離子的擴散阻力，并在Zn2+（脫插）過程中保證了穩定的晶體結構。這種富含氧空位的釩酸銨正極材料在 0.2 A g-1 的條件下具有499 mAh g-1 的高放電比容量，在 5 A g-1 電流密度下循環 4000 次后比容量仍保持在95%以上。
該研究通過電化學誘導相變策略和缺陷工程獲得了高性能釩基正極材料，顯著提高了水系鋅離子電池的能量密度和循環穩定性，為高性能水系鋅離子正極材料的開發提供了新的研究思路。
ACS Nano 論文第一作者為固體所助理研究員莫立娥，通訊作者為固體所李兆乾副研究員、胡林華研究員。Small 論文第一作者為固體所博士生彭昱琦，通訊作者為固體所莫立娥助理研究員、胡林華研究員。上述研究工作得到了合肥物質院院長基金的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.3c11217
