近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所研究人員在新型 Heusler 熱電材料探索方面取得新進(jìn)展，設(shè)計(jì)出具有類(lèi)似魔方結(jié)構(gòu)的 Slater-Pauling (S-P) Heusler 材料，闡釋了該體系在獨(dú)特的類(lèi)魔方結(jié)構(gòu)中展現(xiàn)出半導(dǎo)體熱電性能的原因，為熱電材料的進(jìn)一步開(kāi)發(fā)提供了候選材料。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在 Physical Review B 上。  

　　熱電材料能夠直接將溫差轉(zhuǎn)換為電能，具有半導(dǎo)體行為的Heusler合金【半Heusler（HH）化合物表示為XYZ，全Heusler（FH）化合物表示為XY₂Z】長(zhǎng)期以來(lái)被認(rèn)為是具有前途的高性能熱電材料之一。近期，一些非化學(xué)計(jì)量比的Heusler化合物（XY_1+nZ，0<n<1）被預(yù)測(cè)具有半導(dǎo)體特性。這些化合物打破了傳統(tǒng)的半導(dǎo)體價(jià)電子計(jì)數(shù)規(guī)則，被稱為S-P半導(dǎo)體，并被作為候選熱電材料。然而，這些S-P半導(dǎo)體中的成鍵行為以及它們的晶體結(jié)構(gòu)與熱電性能之間的關(guān)系仍不清楚。 

　　為此，研究人員從Ti-Fe-Sb體系和M-Co-Sn體系（M=Ti, Zr, Hf）出發(fā)，通過(guò)團(tuán)簇展開(kāi)方法預(yù)測(cè)了熱力學(xué)穩(wěn)定的S-P Heusler半導(dǎo)體材料：TiFe_1.5Sb和MCo_1.33Sn。從晶體結(jié)構(gòu)來(lái)看，除了HH和FH的子晶格外，Y原子在晶格中的無(wú)序占據(jù)也誘發(fā)了缺陷HH和缺陷FH子結(jié)構(gòu)的形成（DH和DF）。這種獨(dú)特的堆垛結(jié)構(gòu)類(lèi)似于二階或三階魔方結(jié)構(gòu)，不僅對(duì)晶格中的電子重新分布、形成帶隙起著重要作用，而且降低了聲子德拜溫度，增強(qiáng)了非簡(jiǎn)諧振動(dòng)、抑制晶格熱導(dǎo)率，使熱導(dǎo)率低于傳統(tǒng)的HH和FH化合物。電學(xué)和熱學(xué)性能分析表明，p型ZrCo_1.33Sn在1000 K時(shí)的ZT值為0.54。該工作研究了S-P Heusler體系材料成鍵行為的物理機(jī)制，有助于理解S-P Heusler材料的半導(dǎo)體行為，為優(yōu)化熱電性能提供新途徑。 

　　上述研究工作是與曲阜師范大學(xué)合作完成，固體所博士生題琸洋為論文第一作者。所有計(jì)算在中國(guó)科學(xué)院超算中心合肥分中心完成。 

　　文章鏈接： https://doi.org/10.1103/PhysRevB.108.195203