穩態強磁場實驗裝置(SHMFF)用戶新加坡國立大學呂炯教授及合作者開發了高密度的原子分散的Ni1/MoS2單原子自旋催化劑,利用SHMFF實驗條件證實了室溫鐵磁性及其Ni(III)起源。相關研究成果發表于材料學頂刊Nature Nanotechnology。
電催化分解水析氧反應(Oxygen Evolution Reaction, OER)是一個4電子轉移的反應,過電勢較高,是分解水產氫全池的瓶頸反應。理論研究表明,OER過程中存在三重態分子氧( O=O ),其與脫附后的氧分子間存在1 eV的能量差,需要經過自旋電子的能量交換使氧分子順利從催化劑表面脫附。因此,從OER反應過程出發,如何促進電子快速轉移及三重態分子氧脫附是開發高性能OER催化劑的核心。
磁場增強型單原子催化劑是加速化學反應的潛在材料。然而,催化劑設計仍然具有挑戰性,因為其不僅需要高密度的原子分散活性位點,同時應具有短程量子自旋交換相互作用和遠程鐵磁有序。
在本研究中,研究團隊利用簡單的水熱法合成了系列過渡金屬摻雜的MoS2材料。對于高密度的原子分散的Ni1/MoS2單原子自旋催化劑,SHMFF電子自旋共振譜證實了室溫鐵磁特性及其Ni(III)起源。在磁場條件下,室溫鐵磁性能顯著降低自由基中間體的脫附能壘,實現了該催化劑的OER性能顯著提升(最高可達28.8倍),并在全池分解水中催化性能優異。結合理論計算,驗證其優異的催化活性源于顯著降低的OOH*脫附能壘。該研究拓展了磁場和磁性單原子催化材料的應用范疇。
該工作由新加坡國立大學呂炯教授、Kostya S. Novoselov教授,中山大學羅鑫教授,淡江大學Cheng-Hao Chuang教授,新加坡科技研究局席時博研究員和中國科學院合肥物質院強磁場中心曹亮副研究員合作完成。
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41565-023-01407-1
圖1. 鐵磁Ni1/MoS2單原子電催化分解水OER催化材料