水系電池因其低成本和高安全性在大規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景，是鋰離子電池的有力補(bǔ)充。其中，水系鋅離子電池因鋅金屬高的理論比容量 (820 mAh g^-1)和低的氧化還原電位 (-0.76 V vs. SHE)而備受關(guān)注。然而，通常鋅離子電池正極材料的電化學(xué)性能有限，負(fù)極鋅枝晶生長(zhǎng)現(xiàn)象嚴(yán)重，使得鋅離子電池的能量密度偏低，循環(huán)壽命偏差。因此，設(shè)計(jì)制備高能量密度正極材料和抑制鋅枝晶的生長(zhǎng)是開(kāi)發(fā)高性能鋅離子電池的兩個(gè)關(guān)鍵因素。在此基礎(chǔ)上，進(jìn)一步制備柔性電池可有效拓寬儲(chǔ)能器件的應(yīng)用領(lǐng)域和范圍。

　　鑒于此，研究人員采用一步水熱結(jié)合高充電截止電壓下原位電化學(xué)缺陷工程制備了一種具有手風(fēng)琴狀的VS₂材料。該VS₂材料晶格發(fā)生了有益的畸變，具有豐富的空位。材料獨(dú)特的結(jié)構(gòu)解鎖了Zn²⁺沿c軸方向的傳輸，實(shí)現(xiàn)Zn²⁺沿ab面和c軸方向的3D傳輸，并可有效減小鋅離子與VS₂之間的靜電相互作用，材料的比容量和倍率性能較為優(yōu)異。同時(shí)，研究人員通過(guò)引入磁場(chǎng)的方法調(diào)節(jié)了電池中鋅離子的運(yùn)動(dòng)方式，抑制了鋅枝晶的生長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)7400圈的超長(zhǎng)循環(huán)壽命。

　　此外，團(tuán)隊(duì)通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱方法在柔性碳泡沫(CF)基底上生長(zhǎng)了VS₂納米片陣列，制備了柔性VS₂電極材料(VS₂@CF)，探索了VS₂在柔性鋅離子電池方面的應(yīng)用。得益于CF的高導(dǎo)電性和3D多孔骨架結(jié)構(gòu)，VS₂@CF表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能(5 A g^-1時(shí)172.8 mAh g^-1)和循環(huán)穩(wěn)定性（1 A g^-1下1000次循環(huán)后130.2 mAh g^-1)。更重要的是，由VS₂@CF正極、CF支撐的Zn負(fù)極和凝膠電解質(zhì)組裝的準(zhǔn)固態(tài)電池VS₂@CF//Zn@CF同樣表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能( 0.2 A g^-1時(shí)261.5 mAh g^-1，5 A g^-1時(shí)149.8 mAh g^-1)和循環(huán)穩(wěn)定性（1 A g^-1下100次循環(huán)后126.6 mAh g^-1）。VS₂@CF//Zn@CF全電池還表現(xiàn)出良好的柔韌性和自愈性能，在不同彎曲角度下都具有較高的比容量，被剪開(kāi)能迅速自愈合，并且愈合后能正常充放電。

　　合肥物質(zhì)院固體所博士研究生毛云杰為論文第一作者，高能物理研究所散裂中子源科學(xué)中心司建國(guó)博士后對(duì)論文的部分結(jié)果進(jìn)行了理論解釋。該研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、合肥大科學(xué)中心高端用戶和合肥物質(zhì)院院長(zhǎng)基金等項(xiàng)目的支持。 

　　論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/MH/D3MH00303E